类视黄醇微乳体系的光化学和光生物学研究

激光闪光光解技术现在已成为定性或定量研究光物理和光化学过程的强有力工具之一，在涉及光化学反应的学科领域中有着广泛的应用前景。激光闪光光解技术按所用激光的脉宽可分为纳秒、皮秒以及飞秒量级激光闪光光解。由于激光闪光光解技术在诸多领域特别是在研究超快反应过程中的广泛应用，使得这项技术越来越受到人们的关注。激光闪光光解装置的研究已有多篇文献报道［81-86］，国内的同类和类似装置的研制也有报道。

理论教育 2023-11-02

微乳中3ATRN与二苯胺反应的研究成果

3 ATRN＊具有一定的氧化性，在乙腈溶液中，它能够通过电子转移或者抽氢反应氧化有机胺和酚氧类物质［77］。为了进一步探讨3 ATRN＊在微乳中的反应活性，本章考察了3 ATRN＊对亲核试剂和抗氧化剂的反应活性。本章首先研究了3 ATRN＊与二苯胺之间的反应。3 ATRN＊在470nm的kobs与相应DPA浓度值之间的线性拟合

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类视黄醇微乳中ROAT光电离的表征

本文首次观察到了ROAT的光电离反应，为了验证ROAT在微乳液中的光电离反应是单光子过程还是双光子过程，本章考察了的量子产额与相对激光强度的关系。在pH=7.4和N2饱和的条件下，355nm激光闪光光解ROAT微乳体系，记录在不同激光强度下在720nm处动力学衰减曲线的最大OD值，即的产额，以ΔOD720nm与相应的IL作图，发现两者呈很好的线性关系，说明ROH在微乳中的光电离类型是单光子电离［65］。

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ROAT+与叠氮钠反应的研究结果

在pH=7.4条件下，355nm激光闪光光解ROAT和不同浓度NaN3的微乳体系所得到的ROAT+在580nm的kobs与相应NaN3浓度值之间的线性拟合ROAT+是由ROAT·+和组成，与NaN3是能够发生反应的［159］，但是在这里，与NaN3是发生加成反应还是电子转移反应很难确定，因为两种反应类型都有可能生成在380nm具有吸收的产物。

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微乳体系中硫化氢与ROAT+的反应及其影响

在三种pH值条件下，HS也能够加快ROAT+在580nm处的动力学衰减。从速率常数的角度看，ROAT+对HS-的反应活性强于H2S。在pH=7.2和O2饱和的条件下，355nm激光闪光光解ROAT和Na2S的微乳体系所得到的不同时刻的瞬态吸收谱图表明，随着ROAT+的衰减，在380nm处出现一个生成吸收峰，370nm处的生成过程与590nm处的衰减过程几乎是同步的，说明该处瞬态产物是ROAT+与HS之间的反应产物。

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ROAT反应在类视黄醇微乳中的光化学和光生物学研究

图5-6在pH=7.4和N2饱和的条件下，355nm激光闪光光解不同浓度的ROAT微乳体系所得到的在720nm处的动力学衰减曲线图5-7在pH=7.4和N2饱和的条件下，355nm激光闪光光解不同浓度的ROAT微乳体系所得到的在720nm处的kobs与相应ROAT浓度值之间的线性拟合

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全反式视黄酸、β-胡萝卜素、叠氮钠等试剂的供应商和纯度

全反式视黄酸（ATRA），Sigma，≥98%；β-胡萝卜素（β-car），Fluka，≥97%；叠氮钠（NaN3），Sigma-Aldrich，≥99.5%；叔丁醇，Sigma-Aldrich，≥99.5%；二苯胺，国药化学试剂有限公司，化学纯；N，N-二甲基苯胺，国药化学试剂有限公司，AR；没食子酸，国药化学试剂有限公司，AR；环己烷，国药化学试剂有限公司，AR；正丁醇，国药化学试剂有限公司，

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类视黄醇微乳体系的光化学和光生物学研究进展

激光闪光光解和脉冲辐解实验大多数是在均相体系中进行。但是，没有确切的证据能够说明在均相体系中所得的结论适用于生物体系。为此，胶束和微乳两种异相体系被应用于脉冲辐解和激光闪光光解实验，以研究异相体系中的瞬态反应过程［95-108］。在使用激光闪光光解和脉冲辐解研究类视黄醇的工作中，有些研究者初步探讨了类视黄醇在胶束中的光化学和自由基化学行为［64，67，110，111］。

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类视黄醇微乳体系的光化学和光生物学

为此，本书单独考察了ATRA·+与Tyr和Trp的反应活性。在pH=7.4和O2饱和的条件下，355nm激光闪光光解ATRA和Trp的微乳体系所得到的动力学衰减曲线表明，Trp的存在能够加快ATRA·+在590nm处的动力学衰减，说明ATRA·+和Trp之间发生了反应。除此之外，本章得到了半胱氨酸与ATRA·+的反应速度常数。

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ROH·+与抗氧化剂的反应：研究成果

ROH经常被用作抗氧化剂，它能够被活性氧自由基氧化生成ROH·+，这一氧化反应被认为是ROH抗氧化的一条途径。当ROH单独作为抗氧化剂使用时，可能会有促氧化的风险。因此，选择能够清除ROH·+的抗氧化剂与ROH配伍使用，或许能够有效避免ROH的光毒性或者促氧化作用。为此，本文考察了一系列抗氧化剂与ROH·+的反应活性。表4-2在pH=7.4条件下，ROH·+与所选抗氧化剂的反应速率常数

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类视黄醇微乳体系研究：试剂及规格

全反式视黄醇（ROH），Sigma，≥95%；β-胡萝卜素，Fluka，≥97%；叠氮钠（NaN3），Sigma-Aldrich，≥99.5%；叔丁醇，Sigma-Aldrich，≥99.5%；二苯胺（DPA），国药化学试剂有限公司，CP；N，N-二甲基苯胺（DMA），国药化学试剂有限公司，AR；没食子酸（GA），国药化学试剂有限公司，AR；环己烷，国药化学试剂有限公司，AR；正丁醇，国药化学试剂

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类视黄醇微乳体系中RAL光激发反应的研究

从O2饱和条件下的瞬态吸收谱图中可以看出，O2能够使ATRN发生光反应所造成的光漂白现象几乎全部消失，这说明在355nm激光激发下，微乳中ATRN主要发生了光激发反应生成了激发三重态。图6-5在pH=7.4的条件下，355nm激光闪光光解分别经N2和O2饱和的ATRN微乳体系后所得的在470nm处和380nm处的动力学衰减曲线

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研究结果：类视黄醇微乳体系的瞬态光化学与光生物学

激光闪光光解和脉冲辐解两种技术被广泛应用于研究类视黄醇的光化学行为，旨在探讨该类物质的光反应机理。脉冲辐解实验结果表明［66］，视黄醇乙酸酯阳离子自由基与视黄基碳正离子的瞬态吸收非常相近，它们在590nm附近均有一个很强的特征吸收峰，因此，当光异裂和光电离同时发生时，很难区分二者的光反应产物。

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ATRA微乳体系的紫外吸收研究成果

水相中，pH值的变化能够影响ATRA在微乳液中的吸收峰，随着pH值的升高，ATRA的最大吸收峰发生蓝移，并在355nm和335nm之间变动。在脂质双层结构中，ATRA的λmax也会发生类似的pH值依赖性的变化，λmax的蓝移是由ATRA脱质子引起的［35，36］。图3-2pH=7.3的空白微乳（）和不同pH值的ATRA微乳的紫外可见吸收光谱图3-3微乳中ATRA的λmax随pH值的变化曲线

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H2N-MSNs-PEI-FA的载药量和抗癌效果评估

图8-6不同浓度H2N-MSNs-PEI和H2N-MSNs-PEI-FA分别作用Hela细胞36h和72h后细胞存活率以上结果表明H2N-MSNs-PEI-FA没有明显的细胞毒性，这是药物载体所必须具备的特征。紧接着本章继续尝试使用H2N-MSNs-PEI-FA包载ATRA，以考察其对ATRA药效的改观。H2N-MSNs-PEI-FA对ATRA的载药量为17.7%。MTT的实验结果表明，单独的ATRA对Hela细胞生长的抑制作用不明显，H2N-MSNs-PEI-FA＠ATRA对Hela细胞生长和增殖的抑制作用相对于ATRA明显提高，且随着时间和ATRA浓度的增加，H2NMSNs-PEI-FA＠ATRA和ATRA之间药效差异更为明显。

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ATRA微乳中光电离特性研究结果

图3-4在pH=7.4和N2饱和的条件下，355nm激光闪光光解ATRA微乳体系所得到的在0.1μs，0.5μs，3μs和8μs时刻的瞬态吸收谱图620～760nm处是一个较宽的连续吸收带，与水合电子）的特征吸收很相似，且经清除剂O2和N2O饱和后，该处吸收消失。的出现是光电离发生的直接证据，说明在355nm激光激发下，ATRA发生了光电离。图3-5在pH=7.4的条件下，355nm激光闪光光解分别经N2饱和（），N2O饱和（）和O2饱和（）的ATRA微乳体系后在0.5μs的瞬态吸收谱图。

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