20世纪初，和声技法出现了勋伯格、亨德米特及梅西安等三大和声体系。概括地说，这三大体系有两个共同的特征：广义的调性原则和纵向和弦结构有控制的自由化。这两大特征既表明现代和声与传统和声的维度，即纵横二元性的基本框架结构，具有一脉相承的关系，也为之后的作曲家们在创作中对和声技法的创新提供了可参照的坐标。

勋伯格的和声体系是基于十二音作曲技法生成的十二音和声技法。勋伯格在自由无调性的探索中，首先解决的问题就是不协和音的解放，根据泛音列原理，不协和音与协和音均出于相同基音的谐音系列，只是不协和音与基音距离更远一些，由此，他提出了协和音与不协和音的无差别性主张。而为了寻求新的秩序，在经过十余年的漫长沉默之后，他的《钢琴组曲》（Op.25）终于开启了全新的创作观念和技法的时代。鲁道夫·雷蒂认为，用一种结构约束力（强化了的主题一致性）去代替原先的结构约束力（调性），实际上是十二音技术的基本原理。这一观念和技法以横向音列的结构有序化为逻辑基础建立起纵横一体的严密织网，音程及和弦的结合受制于有序的音高组织关系之下。这种代表新秩序的技法虽然在作品的形式上与古典调性音乐具有明显的界限，但究其本质，还是以音列为中心的控制逻辑。虽然十二音和声回避调性中心的存在，但在勋伯格的十二音作品中还是不难找出某种典型的音列进行（指模进及其变体）；而韦伯恩的三音组、四音组的音列构成模式更加明显地渗透了某种“中心性”的“调”的含义。

基于泛音列原理，亨德米特总结出十二个半音之间的相互顺序，即基音C与其半音音阶的关系排列。在此基础上，亨德米特设定了一系列和弦连接的准则，规范了和声进行的顺序，进而安排作品的整体和声布局。亨德米特和声体系的基础是两个音高序列：序列I（C—G—F—A—E—♭E—♭A—D—♭B—♭D—B—♯F）包含了半音阶的全部12个音，每个音的位置表明与最左边的基础音之间的距离，即由左向右亲缘关系呈递减趋向；非调性十二音组织中的无序音高状态根据泛音列的自然法则走向有序状态，达到了调中心控制的统一。序列II（C—C C—G G—C C—E E—C C—♭E♭E—C C—D D—C C—♭D ♭D—C C—♯F）源自序列I的音组织关系，依照各音程的协和程度，自左向右呈递减排列；规定出明确的根音概念、和弦性质、音响张力的评价标准。亨德米特和声体系是基于“自然音”的12个半音化的调性体系。

梅西安的和声体系在纵向、横向两个维度上所做的延伸和扩展则更加明显。第一，在纵向上，梅西安构建了一系列很有特色的和弦结构，如附加音和弦（附加六度、增四度）、属音上的和弦（大调音阶）、四度音程叠置的和弦、泛音共鸣的和弦、第一紧缩共鸣和弦、第二紧缩共鸣和弦、旋转和弦、整体半音化和弦、同低音上的移位转位和弦（等同于属音上的和弦）等。第二，在横向方面，他利用有限移位调式对调中心传统理念做出了新的诠释。他经常提到德彪西的名字，引用德彪西有关和声的论述，是德彪西色彩性和声的继承者。梅西安对色彩的追求，在其《我的音乐语言技巧》的第14章有这样的阐述：(www.daowen.com)

我对于和声那仙境般富丽豪奢的隐秘渴望，将我推向了那火山之剑，那瞬间闪烁的群星，那蓝——橙色溶岩的流泄，那青绿色的行星们，那些紫罗兰色，枝繁叶茂的乔木状的石榴红，还有那，我会满怀爱意地，在《为时间终结的四重奏》序言里提到的，如纷飞的彩虹之声音与色彩的盘旋回绕。如此激动沸腾的和弦群，必须加以过滤：这是自然、真实的和声的神圣本能，并且，也只有它，才能够承担此一使命。（梅西安，1992：107）

梅西安的和声理论没有亨德米特的和声理论那样具有严密的逻辑性，他对和弦的选择更多地依赖于其天生的良好听觉，关于有限移位调式的种类和使用也没有始终如一，他在《我的音乐语言技巧》中提到的7种有限移位调式到了晚期创作中只有II、III、IV有限移位调式被保留了下来。然而，梅西安并不在意理论上的缺失甚至矛盾，他是一个神秘主义者，一个尊重自身直觉的作曲家，只要创作的音乐能够给听觉以感情上温文尔雅的快感，并能够表现高尚优雅的情操，其他的都显得不那么重要了。曾有音乐理论家这样认为，梅西安的和声语言依据的不是大小调调性体系，不是协和与不协和的二元论，而是使用了独特结构的非传统形式。