综上所述，大量储氢材料已经得到充分的研究，其中通过化学吸附方式储氢的金属型氢化物、复合氢化物等因为金属与氢原子的结合太强，结合能达到2～4eV，虽然有良好的储氢容量但是难以实现应用的动力学要求。通过物理吸附方式储氢的碳基纳米材料、MOF等多孔材料可以实现快速充放氢，但与氢分子的结合太弱，结合能在0.05eV左右，必须在低温高压下才能实现储氢。因此，研究者们提出对现有材料进行改性或开发一种新材料，使H₂的吸附介于范德华吸附和化学吸附之间，理想的储氢材料与氢气的结合能在0.15～0.4eV范围。为此，大量的研究工作对此展开，主要工作是希望在各种碳基材料、MOF和COF多孔材料中掺杂各种金属原子，提供新的氢气分子吸附位点，增强吸附能从而达到理想结合能范围。

Zhao等人^[80]设计了一种在富勒烯上修饰Sc原子的纳米结构，在单个C₆₀分子的每个五元环上可以放一个Sc原子，DFT计算结果显示该结构可以可逆地吸附48个氢分子，而当这个富勒烯中的12个C原子被B取代后，过渡金属原子可以获得更多的电荷，从而使吸附的氢气分子增加到60个，相应的储氢质量百分比达到了8.77%，其中每个氢分子与Sc原子结合的平均结合能为0.3eV。Jena等人^[81]计算了在C₄H₄、C₅H₅和C₈H₈等环烷烃上修饰Ti原子后吸附氢气的体系，证明18电子规则同样适用于金属-有机物的储氢，结果得到了约9wt%的储氢容量，平均每个氢分子的吸附能量是0.55eV。

在大量过渡金属被引入到各种结构中，碱金属和碱土金属同样受到关注。由于没有d轨道，主要靠静电作用来增强与氢分子的吸附。Sun等人^[64]在C₆₀表面的每个五元环加上一个Li，可以吸附60个H₂分子，达到9wt%和70g/L储氢容量，每个氢分子结合能为0.075eV。当C₆₀中的12个C被B取代后，C₄₈B₁₂Li₁₂结构可以0.135～0.172eV的结合能吸附H₂^[82]。与此类似，C₆₀上加上Ca后得到的Ca₃₂C₆₀结构可以吸附92个氢气分子，具有8.4wt%的储氢量^[83]。

Ciraci等人^[84]通过第一性原理方法计算了Ca修饰的石墨烯的情况，研究发现Ca原子贡献电子给石墨烯的π*轨道从而与石墨烯结合并带上正电荷，可吸附5个氢分子，当石墨烯两面都结合Ca后，可达到8.4wt%的储氢容量。而Peeters等人^[85]发现Al原子吸附可获得相似结果（见图11-8），吸氢可达到13.79wt%，平均吸附能-0.193eV/H₂；Liu等人^[86]对Ti原子研究也有相似结果。

图11-7 石墨烷的示意图^[65](www.daowen.com)

图11-8 石墨烯吸附Al后吸附氢分子^[85]

人们还尝试在MOF和COF结构引入带正电的离子或增强有机配体的极性以更好结合H₂分子。如Goddard等人^[87]和Mavrandonakis等人^[88]运用DFT和GCMC等方法计算了MOF-5等系列结构在掺杂Li后对氢分子作用的增强，在MOF-C₃₀结构中，当Li以3∶30比例掺杂后，该结构在20bar和300K条件下可储氢3.89wt%，50bar时达到4.56wt%。Zhang等人^[89]从MOF-5出发设计了一种由C₄Si和H₄B₂C₆O₄聚集结构聚集而成的COF结构（COF-a），在MOF-5和COF-a结构的六元环上都可修饰Ca原子，每个Ca以1.25eV的结合能结合到六元环上，同时还可结合4个氢分子，结果显示这两个结构分别具有4.6wt%和5.7wt%的储氢性能。

Yoon等人^[90]利用第一性原理研究了带正/负电荷的富勒烯C_x（20≤x≤82）与氢作用，结果发现氢分子的结合强度在0.18～0.32eV，储氢含量可高达8wt%，符合有望成为室温储氢材料的基本要求。Sun等人^[91]采用外加电场的方法来诱导储氢，在外加电场中氢分子和衬底材料被极化，所产生的诱导偶极相互作用为氢分子的吸附提供了物理基础。研究发现该方法具有以下优点：第一，调节外加电场的强度和衬底材料的结构和成分可以控制氢分子吸附的热力学；第二，关闭外加电场可以很容易实现氢分子的快速释放；第三，不需要金属原子的参与从而避免了材料制备过程中所遇到的原子团聚问题。

高压储氢材料计算也是重要研究方面之一，人们通过计算得到了在实验上难以实现的高压情况下的一些储氢化合物的性质，如Li₃N^[35]、NH₃BH₃^[92，93]、SiH₄（H₂）₂^[94]以及一些金属型氢化物^[95]等。