过渡转移法或TRT转移法的中介物不可避免地对转移后的薄膜产生污染，同时增加了工序处理难度。为此，研究人员尝试直接在目标基底和金属箔之间完成转移。该类方法的核心是利用层压贴合、静电力吸附或高分子胶贴合等方式，使目标基底和石墨烯直接产生足够强的黏附力，实现石墨烯从金属基底向目标基底的一步式转移。针对有机柔性基底PTFE、PVC、PC、PET，Martins等开发了普适的、无中介物的层压转移法。以目标基底PET为例，将石墨烯/Cu箔/石墨烯贴合为PET/称量纸/石墨烯/Cu箔/石墨烯/目标基底/PET的结构[图3-24（a）]，其中PET 膜用于稳定叠层结构，防止Cu箔/石墨烯/目标基底与辊轴在层压时直接接触，称量纸用于防止PET与石墨烯/Cu箔黏接。转移时设置层压温度略高于柔性基底的玻璃化转变温度Tg（参考PC为145℃、PVC为85℃、PET为70℃、特氟龙胶带为115℃），此时的基底处于黏弹态，与石墨烯/Cu箔的黏附性强，模压性能良好。该方法中如果基底具有亲水性，则腐蚀铜箔时水分子易于从亲水性基底进入转移界面，使得石墨烯与目标基底黏接变弱，甚至直接脱落。因此，亲水基底须经过表面疏水改性处理。对于多孔基底，该方法的缺点为石墨烯薄膜易破碎、塌陷，转移后的薄膜方块电阻高达1000Ω/□，方块电阻区域均匀性较差。

图3-24　两种典型的直接转移法

（a）使用热辊轴的层压转移法；（b）采用毛细管桥的“面对面”直接湿法转移法

Gao等在2014年开发了一种“面对面”直接湿法转移法[图3-24（b）]。该方法是受到自然界现象的启发，如青蛙能在荷叶上稳固立足，源于足底与水面以下荷叶产生的气泡，这些气泡使得青蛙足部与荷叶产生强的吸引。这种“面对面”转移的方法实现了标准化操作，无须受限于PMMA转移中的操作技巧性影响，对基底尺寸形状无要求，能连续地在SiO2/Si上完成石墨烯制备和自发转移。该方法的具体过程如下：将SiO2/Si基底用氮等离子体预处理局域形成SiON，再溅射Cu膜、生长石墨烯，此时SiON在高温下分解，在石墨烯层下形成大量气孔。腐蚀Cu膜时，气孔在石墨烯和SiO2基底之间形成的毛细管桥能使Cu腐蚀液渗入，同时使石墨烯和SiO2产生黏附力而不至于脱落。

为了获得表面清洁无残胶的大面积、高质量石墨烯薄膜，Wang等利用静电力转移石墨烯，用静电发生器产生数千伏高压，在PET基底表面积累静止负电荷，再用PET吸引贴合石墨烯/铜箔。石墨烯转移至PET、无机玻璃、SiO2/Si 基底的静电势阈值分别为7.5kV、6.2kV和4kV。该方法最多可转移6层石墨烯，转移方法和步骤如图3-25所示。静电发生器放置在距离基底1in处，用于将生成的电荷累加在目标基底上。在静电力作用下，石墨烯/铜箔被吸引到目标基底上，随后的压合过程让石墨烯和基底间的贴合更紧密。经过蚀刻液对生长基底的刻蚀和清洗吹干，便能在硅基底或PET柔性基底上得到高质量的大面积石墨烯薄膜。该方法简便且无残胶，商用化的屏幕保护膜带有的静电附着力都可以实现石墨烯薄膜的转移。然而，静电转移法在实际的使用中存在诸多的限制与问题。铜箔表面是有一定的粗糙度和起伏的，尤其是常用的25μm铜箔生长完石墨烯后容易发生褶皱，静电力的吸附难以保证石墨烯/铜箔与目标基底间的无缝隙共形贴合。此外，基底上施加的静电力是会逐渐减弱的，在蚀刻液中溶铜的过程通常需要数十分钟，铜箔基底容易发生脱落。以上问题将会极大地限制静电转移法的可靠性与可重复性。

图3-25　静电转移法的过程及其转移结果

（a）使用静电发生器在基底上施加静电的照片；（b）采用静电转移法转移生长在Cu箔基底上石墨烯的过程示意图；大面积石墨烯转移到SiO2/Si基底（c）和PET基底（d）的照片(www.daowen.com)

为了提高一步式直接转移方法的可重复性和得到的石墨烯的质量，在目标基底与石墨烯间增加一层无须去除的贴合胶是一种有效的方法。Han等以聚乙烯醇-醋酸乙烯酯为黏结剂实现了石墨烯的一步式辊间层压转移，转移石墨烯膜在550nm处的透过率为96.7％，用四探针法测量方块电阻为1.96kΩ/□，标准偏差为0.19kΩ/□，图3-26为转移过程的示意图。大面积石墨烯薄膜用CVD法生长，单层石墨烯薄膜面积为75cm×85cm（44in对角线），如图3-26右下角所示。

图3-26　一步式辊间层压转移过程示意图和样品

Zhang等提出了一种将亚厘米级单晶石墨烯无聚合物转移至TEM网格上的方法，用以获得大面积、高质量的悬浮石墨烯薄膜。通过控制大面积石墨烯转移过程中的界面力，石墨烯的完整性可以高达95％。这种清洁、高质量悬浮石墨烯薄膜的简易生产方法在电子和光学显微镜观察领域有广阔的应用前景。图3-27显示的是石墨烯无须聚合物支撑层转移至多孔基底上的步骤和测试结果。采用过硫酸铵水溶液刻蚀铜基底，其中铜/石墨烯/蚀刻液的表面张力和界面张力在获取完整的悬浮石墨烯过程中起着关键作用。使用蠕动泵让异丙醇代替水性腐蚀液调节系统的润湿性，从而降低石墨烯转移过程中的界面张力，单晶尺寸大于3mm的石墨烯可以从铜箔基底转移到TEM网格上。

图3-27　大单晶悬浮石墨烯膜的高完整性转移

（a）石墨烯转移示意图，包括铜刻蚀、石墨烯与液体界面的置换，逐渐用异丙醇代替蚀刻液来降低界面张力；（b）转移到TEM网格上的亚厘米尺寸石墨烯单晶照片；（c）悬浮石墨烯完整性的统计；（d）与其他研究工作中石墨烯膜完整性的比较